A - Dynamique de la couche limite

Les mesures de dynamique dans le programme ESCOMPTE doivent servir d'une part à contraindre et valider des modèles de différentes échelles d'espace et de temps, et d'autre part à étudier les processus de couche limite à moyenne échelle. Ceux-ci seront analysés dans l'optique du transport et de la redistribution des polluants, et de la quantification de certains termes importants pour la fermeture des équations de bilan de ces différentes espèces.

Les objectifs principaux sont :

• La mesure de paramètres critiques pour la contrainte et la validation des modèles
• Le rôle des circulations de brise dans la distribution des espèces
• Le rôle de la couche limite urbaine
• Le rôle de la convection humide dans le transport.

1 - Les objectifs scientifiques

Les conditions favorables aux épisodes de pollution, sont celles d'un écoulement synoptique faible, avec le développement de circulations de brises côtières. Si le vent au-dessus de la cellule de brise reste faible dans ce type de situation, on peut en revanche trouver des écoulements de basse couche de l'ordre de 7 à 8m/s, avec un cycle diurne très marqué, et des emprises de plusieurs dizaines de kilomètres de part et d'autre de la ligne de côte. La pollution observée localement est le résultat d'une somme de processus alliant les émissions à la surface, le transport à grande échelle, les circulations à moyenne et petite échelle, la chimie atmosphérique, et éventuellement la convection en cas de situation pré-orageuse ou orageuse. Le régime de brise est fortement perturbé par les conditions locales complexes, telles que les courbures de la côte, la présence d'étangs (Berre en particulier), les reliefs importants de la région et, à une échelle plus locale, les particularités de la couche limite urbaine qui se développe au-dessus de l'agglomération marseillaise.

a) La validation des modèles

Etant donné la complexité du domaine expérimental, il est nécessaire de qualifier les simulations à différentes échelles d'espace et de temps. Restituer correctement la structure spatiale de concentration de polluants sur un épisode suppose d'être à même de :

• simuler la variation du champ de vent à l'échelle de quelques kilomètres,
• reproduire le cycle diurne de ces circulations et les instants de renversement de la brise,
• établir la structure spatio-temporelle de la hauteur de la couche limite, incluant les perturbations liées à l'agglomération urbaine.

b) Le rôle des circulations de brise

La période retenue pour la réalisation de l'expérience ESCOMPTE (début juin - mi-juillet 2001) est à priori la plus favorable aux circulations de brise. Dans la mesure où les émissions, industrielles et urbaines, sont localisées dans des zones proches de la côte, ces circulations vont jouer un rôle majeur dans le transport et la redistribution de ces émissions à l'échelle de quelques dizaines de kilomètres. Pour mieux cerner ce phénomène de brise on étudiera plus particulièrement les forçages et le cycle diurne.

- Forçage à grande échelle (CNRM, DIRSE, LMD, LA, SCEM,...).

Les vallées (Durance, Rhône, ..) associées aux reliefs locaux (Alpilles, Ste Baume, Ste Victoire,...) influencent la circulation d'une part en canalisant les écoulements et d'autre part en limitant éventuellement la pénétration de l'air marin, blocage qui peut conduire à une accumulation des polluants transportés. Les mesures aéroportées, par télédétection et in situ, sont nécessaires à cet objectif. Les moyens de surface nécessaires sont des profileurs de vent judicieusement placés (par exemple, surveillance de l'entrée d'une vallée ). A plus petite échelle, les environs de l'agglomération marseillaise (20km) présentent des reliefs atteignant 500m, dont le forçage sur les circulations locales sera décrit par le Lidar LVT et un(des) profileur(s) installé(s) dans, ou(et) à la périphérie de l'agglomération marseillaise.

- Cycle diurne de la brise (CNRM, LMD, LA,...)

La brise est par essence un phénomène non-stationnaire, agéostrophique, qui ne doit son existence qu'à la variation temporelle des flux de surface sur le continent. Les mesures en continu sont nécessaires pour aborder ce problème. Le Lidar LVT, les profileurs de vent judicieusement placés, les ballons plafonnants et l'utilisation de traceurs seront indispensables dans cette étude. Les mesures aéroportées sont intéressantes (in situ et/ou par télédétection) si au moins deux vols peuvent être réalisés à des instants éloignés de la journée.

c) La couche limite urbaine et péri-urbaine (CNRM, LA, LMD, INERIS...)

Ce thème intéresse aussi bien la problématique de la diffusion-transport des espèces (pollution) que les processus dynamiques.
On se propose donc d'effectuer :

• la caractérisation morphologique et physique de la couche limite urbaine pour déterminer la topographie du sommet de la couche, son cycle diurne, et sa perturbation par la circulation de brise.
• l'étude des échanges interfaciaux. Il s'agit d'analyser le bilan d'énergie à la surface de la ville, le flux de quantité de mouvement, et les différences avec les flux de surface alentour. Mais également d'estimer les échanges, au sommet de la couche, entre la couche limite urbaine et son environnement (couche limite marine, continentale péri-urbaine), c'est à dire les processus de pénétration de la couche urbaine dans l'environnement et/ou d'entraînement d'air venant d'autres couches.

d) L'influence de la convection (CNRM, SA, INERIS...)

Les situations favorables au développement de la pollution estivale (beau temps, vent faible) sont également celles où des phénomènes convectifs peuvent apparaître. Ces phénomènes sont favorisés par le relief de la zone, mais dépendent également du type de particules présent à ce moment-là dans l'atmosphère. Des expériences récentes ont en effet montré comment la structure des nuages était modifiée par le type de noyaux de condensation qui servait à les générer. On peut s'attendre dans la région d'ESCOMPTE à la coexistence de particules résultant de la pollution mais également à la présence d'aérosol marin advecté sur le continent par la cellule de brise. L'influence de ces structures nuageuses, selon leur type, sur le transport et la re-distribution de la pollution pourra donc être analysée au cours de l'expérience, à partir de mesures aéroportées d'aérosol, de microphysique nuageuse, de dynamique à échelle fine nuageuse et sub-nuageuse, et de télédétection de la structure nuageuse (RALI). Une étude de la dynamique de la couche limite urbaine pourra également être effectuée par LIDAR qui fournit une évaluation de la hauteur de la couche limite urbaine ainsi que de son évolution au cours de la journée.

2 - Les outils expérimentaux

a) Les profileurs continus

Ces instruments permettant la mesure du profil de vent comprennent des Sodars (d'une portée verticale pouvant varier de quelques centaines de mètres à 2 km environ) et des Radars (surtout UHF, d'une portée de 2 à 3 km). On prévoit d'en déployer dans l'expérience entre 5 et 8, suivant la disponibilité. Ces instruments sont mobiles pour la plupart. Ils appartiennent au CNRM, au CNRS/Université, à la DPPR, à EDF, à Degréane, à Remtech,... Certains de ces Radars possèdent de plus l'option de sondage acoustique (système RASS) qui permet de mesurer le profil de la température quasi-virtuelle. A plus grande échelle (500km), un réseau de Radars VHF, difficilement transportables, permet la mesure continue du profil de vent dans toute la troposphère avec une résolution de quelques centaines de mètres.

b) Le Lidar Vent Transportable (LVT).

Cet instrument, développé par le LMD et le CNRM, permet de mesurer en continu le vent suivant la direction de visée, avec une résolution de 150m et une portée de 20km. Il permet diverses séquences d'exploration, depuis le tir vertical jusqu'aux balayages coniques et plan-vertical.

c) Le Lidar Doppler WIND

Lidar embarqué il permet , à partir d'un balayage conique à axe vertical, la mesure des profils de vent sous la trajectoire de l'avion, avec une résolution verticale de 400 m et horizontale de 4 km.

d) Les Lidars \" Ozone \"

Ces instruments, conçus pour mesurer de façon continue des profils angulaires ou bien verticaux d'Ozone, permettent d'évaluer les inhomogénéités ainsi que la dynamique atmosphérique en ozone. Ils sont également intéressants dans la mesure où ils permettent simultanément d'obtenir la hauteur de la couche limite.

• 2 à 3 profileurs d'ozone seront présents : LA associé à l'INSU, EPFL et peut être ELIGHT
• 3 laboratoires mobiles LIDAR 510M permettant d'effectuer des cartes 3D d'ozone ainsi qu'une évaluation qualitative des aérosols atmosphériques, seront également présents: BTU-Cottbus, COPARLY et INERIS

La portée des mesures évolue de 2 à 5km suivant le système, pour une limite de détection d'environ 5µg.m-3.

e) Le radiosondage mobile

Il est mis en oeuvre par le CNRM sur la zone d'expérience. Un seul système est apparu suffisant. En plus des classiques mesures P, T, U et Vent, ce système peut réaliser des sondages d'Ozone associant une forte résolution verticale (25m) et la mesure jusqu'à une altitude élevée (20 à 30km).

f) Les ballons plafonnants

Il s'agit de vecteurs isopycnes (CNES-LA) permettant de décrire les trajectoires quasi-horizontales des parcelles d'air dans lesquelles ils sont lâchés. Equipés de nacelles de mesures PTU, et localisés par GPS, il sont pondérés pour naviguer à des altitudes de quelques centaines de mètres à quelques kilomètres. Ils permettront de caractériser les circulations de brise.

g) Les mesures de surface

Le réseau de mesures des paramètres météorologiques (P, T, U, Vent) de surface du CNRM et du SETIM sera déployé, pour documenter une dizaine de sites jugés stratégiques pour la couverture de l'expérience. Quelques-unes de ces stations seront équipées de mesures de rayonnement. Un effort sera fait pour une mesure représentative des flux de surface de la ville, avec des instruments permettant des estimations spatialement intégrées, tels que les scintillomètres.
Une grande partie des compétences et matériels pour les mesures dynamiques sont disponibles en France. Il reste cependant à identifier une équipe étrangère qui dispose d'un scintillométre. Cet appareil est disponible en location sur le marché. Une équipe française compétente pourrait donc le louer pendant la campagne ESCOMPTE pour étudier la couche limite urbaine de Marseille.

B -Les mesures chimiques

Une des principales préoccupations de ESCOMPTE est de permettre la validation des modèles de pollution photochimique et "particulaire" en zone urbaine et périurbaine.
Pour la sélection des priorités de la stratégie de mesures chimiques, à l'échelle spatiale et temporelle considérée, la consommation des radicaux par la matière organique est essentiellement le fait des COV primaires : dans une zone de forte émission et sur des échelles de temps de quelques heures, les COV primaires restent majoritaires. En conséquence, la mesure systématique des composés secondaires moins réactifs comme les alcools, les acides ou les cétones ne paraît pas prioritaire. Par contre, les composés secondaires susceptibles de générer efficacement des radicaux comme les aldéhydes devraient être mesurés systématiquement.
Les aérosols jouent un rôle chimique et radiatif important dans l'atmosphère et particulièrement en atmosphère polluée. Ils sont vraisemblablement l'une des grandes causes d'incertitude dans la compréhension des phénomènes de pollution urbaine photochimique. Leur rôle est complexe, à la fois purement chimique (ex: oxydation des gaz soufrés, neutralisation et/ou entraînement de gaz acides....) ou radiatif (turbidité de l'atmosphère) mais ils peuvent également par des voies plus détournées modifier considérablement les concentrations atmosphériques de certains gaz clés comme l'ozone ou les NOy en perturbant les constantes de photolyse (par multiréflection sur les particules) ou par destruction d'espèces dans des réactions hétérogènes.
Le domaine ESCOMPTE inclut des zones rurales réparties en zone agricoles et en végétation naturelle de type méditerranéen, potentiellement émettrices de NOx et d'hydrocarbures biogéniques. L'interaction de ces émissions avec les panaches de pollution des zones urbaines et industrielles pourra être étudiée au cours de la campagne.
Les principaux objectifs sont :

• Validation des modèles de pollution atmosphérique
• Etude des panaches de ville
• Régime chimique et production d'ozone
• Rôle photochimique et chimique des aérosols
• Interaction biogénique-anthropique en zone périurbaine et rurale.
• Caractérisation physique et chimique des aérosols urbains

1 - Les objectifs de la mesure

a)Validation des modèles de pollution urbaine et péri-urbaine

Un grand nombre de mesures chimiques doivent être effectuer pour tester la validité des modèles.
Il s'agira principalement :

• d'évaluer les radicaux HOx
• d'évaluer de jour l'écart à l'équilibre de l'ensemble NO/NO2/O3 et l'influence des aérosols sur le taux de photolyse et de nuit de vérifier le bilan et la spéciation des NOx
• de mesurer l'azote réactif : NO, NO2 et PAN (en dehors des zones d'émission)
• d'effectuer une spéciation multiphasique de la matière organique

b) Contrôle de la qualité des inventaires d'émissions des COVs et constitution d'un cadastre d'émissions de particules de suie et de particules organiques (LISA, LSCE, LA, INRA, ...) et d'un cadastre des émissions biogéniques de la zone ESCOMPTE

Un effort particulier portera sur la source \"circulation routière \" qui, pour les particules plus encore que pour les espèces gazeuses, est fort mal quantifiée.
Les mesures spécifiques pour établir le facteur d'émission des véhicules seront effectuées dans des conditions environnementales réelles. L'émission particulaire totale mais aussi la composition de l'aérosol (en particulier sa teneur en carbone-suie, carbone-organique et traceurs organiques spécifiques tels que les HAP ou esters lourds) et de la phase organique semi-volatile (benzène, toluène, ethyl benzène, xylène) seront étudiées.
Par interaction avec le cadastre d'émissions routières nous essaierons d'établir une \"source\" flexible de particules carbonées applicables à des situations caractérisées.
Un cadastre des émission biogéniques de la zone ESCOMPTE sera établi. Pour cela on distinguera d'une part les émissions d'hydrocarbures des zones de végétation méditerranéennes et d'autre part les émissions d'oxydes d'azote dans les zones agricoles à fortes fertilisations azotées notamment dans la vallée du Rhône.

2 - Les objectifs scientifiques

a) Etude de la production photochimique d'ozone dans un panache urbain et/ou industriel (LISA, EPFL, SA, ...)

Il s'agit :

• d'évaluer l'extension spatio-temporelle des panaches
• de préciser le rôle joué par les oxydes d'azote dans les mécanismes impliqués dans la production d'ozone et des photo-oxydants au sein des panaches.

Par ailleurs l'étude fine de ces panaches doit conduire à l'évaluation :

• du flux de production d'ozone dans les panaches
• de la durée de vie des composés primaires émis dans l'agglomération ou le centre industriel
• des flux d'émission de NOx et COVs

Il en résultera l'estimation de la quantité totale d'ozone produite (PO3) et de l'efficacité de production d'ozone (EPO) c'est à dire le nombre de molécules d'ozone produites par molécules de NOx émises dans le panache.

b) Etude des régimes chimiques de production d'ozone.(LISA, SA, LCE... )

Selon le type de régime chimique (haut ou bas niveau de NOx) la production d'ozone (PO3) est différente. L'étude de la sensibilité de la production d'ozone à une variation des concentrations de NOx ou de COV est importante pour la prévision de l'impact des stratégies de réduction des émissions. On associera à cette étude l'utilisation et la validation d'indicateurs de cette sensibilité comme NOy, O3/(NOy-NOx), HCHO/NOy, H2O2/HNO3.
Pour ce faire il faudra mesurer les composés suivants : O3, NO, NO2, NOy, HNO3, PAN, HCHO, H2O2, CO, COV, et présenter leur variabilité 2-D sur l'ensemble de la région (120 km * 120 km).
Nous pourrons ainsi préciser l'extension géographique de ces deux types de régimes chimiques et de caractériser la zone de transition. Nous proposons également d'étudier la variabilité des régimes photochimiques dans la région intermédiaire entre la zone urbaine et l'échelle régionale.

c) Interaction biogénique anthropique en zone péri-urbaine et rurale (LA , INRA...)

L'objectif pour la détermination des émissions d'hydrocarbures naturels (isoprène, terpènes) par la végétation méditerranéenne est d'implanter une station de mesure de flux par méthodes micro-météorologique sur un site représentatif pour tester et valider des algorithmes d'émission. Ces algorithmes sont ensuite introduits dans le schéma de surface d'un modèle méso-échelle (MNH-C) qui réalise la spatialisation à l'échelle de région expérimentale au moyen de cartes de végétation et d'indice foliaire (LAI). Les émissions biogéniques de NOx doivent être déterminées après une typologie des zones et des pratiques agricoles au moyen de mesures micro-météorologiques et par techniques de chambres en divers sites représentatifs sélectionnés en fonction de la typologie établie. Compte tenu de la périodes choisie pour l'expérience (début de l'été), les émissions d'hydrocarbures naturels associées à la photosynthèse, de même que les émissions de NOx associées aux apports de fertilisant, peuvent être significatives. L'interaction de ces émissions avec la pollution d'origine anthropique peut conduire à une augmentation significative des niveaux d'ozone que la modélisation à l'échelle régionale permettra d'évaluer.

d) Influence des aérosols sur les taux de photolyse (LISA, LSCE,..)

Le calcul des fréquences de photolyse est généralement réalisé à partir de codes radiatifs.
Un des problèmes majeurs est lié à l'évaluation des teneurs et la composition des aérosols qui affectent les réactions de photolyse.
Il est indispensable de documenter finement la phase aérosols car les modèles chimiques sont particulièrement sensibles aux réactions de photolyse. La démarche s'appuie sur un modèle d'aérosol approprié ainsi que sur des mesures photométriques de l'épaisseur optique en aérosols. Pour ce faire il est nécessaire de construire un modèle d'aérosol urbain à partir d'expérimentations simples et ciblées de spéciation et différenciation granulométriques d'aérosols. Un exemple frappant est l'importance du carbone-suie (ou black carbon) qui bien que minoritaire dans la phase aérosol diminue notablement le flux actinique contrairement aux autres aérosols.

e) Etude de la distribution spatiale et temporelle des aérosols . Déconvolution des sources. Caractérisation de la phase aérosol (LSCE, LISA,LESAM,LEPI, LA, ..)

Durant toute la phase expérimentale la couverture spatiale de la phase \" aérosol \" sera aussi complète que possible (mesures sol et aéroportées). La déconvolution des sources s'appuiera sur des études plus ponctuelles de caractérisation physico-chimique de la phase aérosols. On peut ainsi espérer faire la part des fluctuations de l'intensité des sources de celle des conditions de transport des particules. Les attendus des suivis sur les différents sites sont :

• étude statistique de l'intensité des sources dominantes et évaluation de leur panache; variabilité suivant les secteurs et le régime de brise
• rôle des aérosols de combustion et des précurseurs dans la turbidité atmosphérique
• utilisation du carbone-suie (ou black carbon BC) comme traceur passif particulaire des combustions. La confrontation avec le même type d'étude effectuée avec le CO permettra de comparer la dispersion des effluents gazeux et particulaires.

f) Interactions gaz-particules (voir coopération PHAMA/AEROPHOX)

3 -Dispositif expérimental et outils

• Mesures aéroportées :

La réponse à l'ensemble des objectifs de chimie nécessite la mise à disposition de 3 avions disposant de l'instrumentation suivante :
O3, NO, NO2, PAN, NOy, hydrocarbures, JNO2, JO3, collecte intégrée d'aérosols, aldéhydes, H2O2, CO, radicaux.
La définition des plans de vol sera finalisée après la pré-campagne de 2000. Plusieurs scénarios seront étudiés en fonction de la dynamique, des contraintes de l'aviation civile et militaire et de l'objectif ; la carte 3 n'est qu'une première ébauche pour une base de travail.
La communauté française devrait pouvoir disposer de deux avions (ARAT et MERLIN IV) correctement équipés pour les mesures chimiques. Des contacts sont pris avec d'autres groupes européens pour obtenir un troisième avion.

• Mesures sol

Un site de mesures situé en mer (Ile de Planier) permettra de connaître les concentrations dans la masse d'air avant l'entrée (ou la sortie) sur le site d'étude. Par ailleurs on instrumentera le domaine avec neuf stations dont l'emplacement sera défini en relation avec les groupes modélisation et dynamique et les associations locales Airmaraix et Airfobep. Il pourrait y en avoir 3 en zone d'émission (Zone I), 3 en zone intermédiaire ou péri-urbaine (Zone II) et 3 en zone rurale (Zone III), soit 10 points de mesures sol qui compléteront en nombre et produits mesurés le réseau existant (cf carte 1).
Pour couvrir l'ensemble des objectifs 4 à 5 stations sol performantes doivent être trouver auprès de collègues européens dont deux équipées \" aérosols \".
L'équipement des stations sols et des avions est présenté sur le tableau suivant.

4 - Outils

a) Les avions

Il s'agit incontestablement du poste crucial de l'instrumentation, à la fois en terme de coût et de stratégie expérimentale. Certains ont en effet plusieurs configurations instrumentales possibles, parfois incompatibles entre elles, ce qui impose des choix parfois délicats.

Le Fokker 27 (instrumenté par l'INSU)

Il sera plus spécialement réservé aux mesures chimiques . Il reste cependant utilisable pour les mesures in situ de thermodynamique et dynamique, y compris la turbulence. Il sera dédié aux mesures dans la couche limite, complétées par des explorations verticales locales (profils) jusqu'à 3 à 4km.

Le Merlin IV ( Météo-France)

Les mesures in situ de thermodynamique, dynamique et turbulence font partie de l'instrumentation de base de l'avion. Il embarquera des instruments de mesures chimiques (gazeuse et solide). Ses plans de vol seront couplés avec ceux du Fokker 27

Le Metair

Cet avion suisse est actuellement l'avion le mieux instrumenté d'Europe pour les mesures chimiques. Son utilisation permettrait d'assurer le troisième vol simultané (avec le Fokker et le Merlin) pour la documentation chimique des panaches de la ville et du complexe de Fos-Berre.

Le Mystère 20 (instrumenté par l'INSU)

Le Mystère 20 est dédié aux mesures de télédétection. De plus, cet avion a un meilleur rendement lorsqu'il vole à moyenne et haute altitude, et sa vitesse élevée dans ces conditions de fonctionnement lui permet de couvrir des distances importantes. La description bi-dimensionnelle réalisée le long de la trajectoire par les instruments embarqués acquiert ainsi une spatialisation très intéressante. En revanche, l'exiguïté de la cabine, la masse et la puissance électrique autorisées limitent l'emport des instruments. L'nstallation de LEANDRE 2 apportera des données indispensables sur le champ de vapeur d'eau à moyenne échelle. Sous réserve que certains problèmes techniques d'installation soient résolus, le radar millimétrique développé par le CETP pourrait être associé à LEANDRE 2 (système RALI : association Radar-Lidar). Ce dernier instrument serait alors dédié à l'observation des nuages parfois générés par la convection lors d'épisodes de pollution. LEANDRE 2 permet d'estimer le champ de vapeur d'eau et la hauteur de la couche limite ou du sommet des nuages dans le plan vertical sous la trajectoire de l'avion, et le Radar permet de décrire la structure dynamique et thermodynamique des nuages survolés.

Le Falcon 20 du DLR (RFA)

Cet avion est pressenti pour embarquer le Lidar Doppler franco-allemand WIND.

b) Les mesures sol

Stations fixes

De nombreuses stations sont équipées par les associations locales (29 par Airmaraix et 26 par Airfobep) pour le suivi de la pollution atmosphérique dans la région (cf carte 1). Certaines seront complétées avec des équipements spécifiques pour répondre aux objectifs de ESCOMPTE.
Les équipements sol de dynamique qui sont en général des équipements lourds avec de fortes contraintes d'implantation feront l'objet d'une attention particulière. Un premier projet d'implantation est proposée sur la carte 2.

Stations mobiles

Un réseau d'une dizaine de stations météorologiques mobiles assureront la couverture de la zone ESCOMPTE. D'autre part de véritables laboratoires mobiles parfaitement équipés pour les mesures chimiques permettront d'adapter le réseau de mesures aux conditions météorologiques et lui assureront une certaine souplesse de fonctionnement. Trois sont actuellement disponibles en France, plusieurs autres seront nécessaires pour documenter l'ensemble de la région.

Stations en zone rurale

Deux stations de mesure micro-météorologiques seront installées en zone rurale pour la mesure des émissions d'hydrocarbure naturels (forêts méditerranéennes) et de NOx (zones agricoles). Ces stations permettront également la mesure des dépôts d'ozone. Les mesures de NOx seront complétées par des mesures mobiles, sur divers sites, par techniques de chambres.